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                  寧波材料所在二維石墨烯限域MOFs催化水裂解析氧方面取得重要進展
                  作者:,日期:2022-10-24

                    開發高效電催化劑進行水的電化學轉化,以生產環保、可持續的氫能源,是近幾十年來科研人員廣泛研究的熱點問題。陽極處的析氧反應(OER)在水裂解中發揮著關鍵作用。然而,OER反應需要相對較大的熱力學電位(超過1.23V vs. RHE)以克服因四個“電子-質子”轉移過程而導致的緩慢動力學。近年來,金屬有機骨架(MOFs)因其大比表面積、孔隙可調及多樣的成分和金屬中心而成為高效OER電催化劑的理想材料,但MOFs固有的低電導率嚴重阻礙了其催化活性。

                    針對這一現狀,中國科學院寧波材料技術與工程研究所界面功能高分子材料團隊張濤研究員與浙江大學侯陽研究員及中國科學院大連化學物理研究所肖建平研究員合作開發出一種二維納米限域策略,即通過雙電極電化學系統將導電性差的MOFs限域在石墨烯層間(圖1),進而提高其OER催化活性。所獲得的NiFe-MOF//G催化劑僅需106mV的極低過電位即可達到10 mA cm-2電流密度,遠優于原始NiFe-MOF及此前報道的大多數MOFs及其衍生物的催化活性(圖2)。同時,NiFe-MOF//G還表現出優異的OER催化穩定性,在10 mA cm-2電流密度下可穩定運行超過150h(圖2)。

                    在進一步的表征及理論計算中發現,石墨烯多層納米限域不僅可以在MOF結構中形成高活性NiO6-FeO5畸變八面體物種,優化MOF材料的電子結構和催化中心(圖3),而且能夠降低水氧化反應的極限電位(圖4)。本文作者還證明了該策略能夠擴展至其它不同結構的MOFs,并極大地提高它們的電催化活性。該項工作對原始MOFs作為惰性催化劑的普遍概念提出挑戰,揭示了低導電性甚至絕緣MOFs在電催化中的應用潛力。相關成果以“Exceptional catalytic activity of oxygen evolution reaction via two-dimensional graphene multilayer confined metal-organic frameworks”為題發表在Nature Communications上(文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-33847-z)。第一作者:Siliu Lyu、Chenxi Guo;通訊作者:侯陽、張濤、肖建平;通訊單位:浙江大學、中科院寧波材料所、中科院大連化物所。

                    該研究得到中科院海洋新材料與應用技術重點實驗室開放課題等項目的支持。

                  圖1 NiFe-BTC//G的合成過程與結構表征

                  圖2 NiFe-BTC//G在堿性條件下的電化學析氧催化性能

                  圖3 NiFe-BTC//G的局部原子配位環境和電子結構分析

                  圖4 OER活性的密度泛函理論計算

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